成果简介

碳点是碱性介质中氧还原反应（ORR）的最有希望的候选者之一。但是，金属空气电池中所需的ORR性能通常受到适度的电催化活性和缺乏实现良好分散性的方法的限制。为了解决这些问题，一种生物质衍生方法可实现碳点的原位磷掺杂（P掺杂）并同时装饰在石墨烯基体上。获得P掺杂碳点/石墨烯（P-CD/G）纳米复合材料，可以达到碳纳米材料的超高P掺杂水平。发现P-CD/G纳米复合材料表现出优异的ORR活性，可与市售Pt/C催化剂高度媲美。当用作液态铝空气电池的正极材料时，（与类似的Pt/C电池的.5mWcm^-2相比）。最后，基于我们的新型纳米复合材料设计和制造了全固态柔性铝空气电池。在不同的弯曲状态下，该器件具有约1.2V的稳定放电电压。这项研究引入了独特的生物质衍生材料系统，以取代贵金属催化剂，用于未来的便携式和可穿戴电子设备。

图文导读

图1、通过广泛可行的水热退火工艺制备P-CD/G纳米复合材料的过程示意图。

图2、P-CD/G纳米复合材料的形态和结构

图3、光谱表征。a）t-GO样品的XPSC1s光谱。b）PCD/G纳米复合材料的C1s和c）P2p光谱。d）t-GO和P-CD/G样品的拉曼光谱。e）N2吸附-解吸等温线，f）t-GO和P-CD/G样品的相应孔分布图。

图4、电化学ORR测试。a）在不同温度下获得的各种样品的LSV曲线。b）起始电位与磷含量之间的关系。c）t-GO和P-CD/G样品在0.1mKOH溶液中的CV曲线。d）在O2饱和和N2饱和的0.1mKOH溶液中获得的CV曲线。

图5、理论ORR机制。DFT计算了平面石墨烯，P掺杂石墨烯，碳点和P掺杂碳点在不同反应步骤下的吉布斯自由能变化。插图中的原子结构说明了ORR过程中这些材料上各种自由基的吸附。

图6、电池的制造和性能

小结

生物质衍生方法的关键优点是在石墨烯气凝胶上同时实现高水平的化学掺杂和均匀的碳点，从而使P-CD/G纳米复合材料的生产对ORR具有出色的电催化活性。ORR测试表明，我们的非贵金属P-CD/G纳米复合材料的催化性能与市售Pt/C催化剂高度可比，并且比最新报道的非以前的催化剂有所改进。这些产品已成功应用于铝制液态原电池和全固态柔性铝制电池。研究为便携式和可穿戴能源设备的非贵金属催化剂的设计和应用铺平了一条独特的道路。一方面，通过传统方法可以解决碳点的聚集问题。另一方面，我们介绍了一种新型的碳结构，它有可能取代广泛使用的贵金属催化剂。

文献：

SuperiorOxygenReductionReactiononPhosphorusDopedCarbonDot/GrapheneAerogelforAllSolidStateFlexibleAl–AirBatteries