成果简介

高容量硅(Si)被公认为高性能锂离子电池(LIB)的潜在负极材料。但是，放电/充电过程中的大体积膨胀阻碍了其面积容量。本文，上海交通大学微纳米科学技术研究院张亚非教授课题组在《ACSAppl.Mater.Interfaces》期刊发表名为“Binder-Free,Flexible,andSelf-StandingNon-WovenFabricAnodesBasedonGraphene/SiHybridFibersforHigh-PerformanceLi-IonBatteries”的论文，研究设计了一个柔性石墨烯纤维织物（GFF）为基础的三维导电网络，形成无粘合剂且自支撑的高性能锂离子电池的硅负极。

Si颗粒被牢固地包裹在石墨烯纤维。起皱引起的大量空隙石墨烯在纤维中能够有效地适应锂化/脱锂过程中硅的体积变化。GFF/Si-37.5%电极在次循环后在0.4mAcm–2的电流密度下表现出优异的循环性能，比容量为mAhg–1。此外，GFF/Si-29.1%电极在次循环后在0.4mAcm–2的电流密度下表现出mAhg–1的优异可逆容量。GFF/Si-29.1%电极的容量保持率高达96.5%。更重要的是，质量负载为13.75mgcm–2的GFF/Si-37.5%电极实现了14.3mAhcm–2的高面积容量，其性能优于报道的自支撑Si阳极。这项工作为实现用于高能LIB的无粘合剂、柔性和自立式Si阳极提供了机会。

图文导读

图1.(a)自立式GFF/Si-X电极制造过程示意图。（b）醋酸溶剂中的GOF/Si、（c）GOFF/Si和（d）GFF/Si-X的数码照片，揭示了其柔韧性。(e)GFF/Si-37.5%电极冲压成面积为1.12cm2的小圆盘。

图2.(a)GFF/Si-37.5%低倍率的SEM图像和(b)部分放大的SEM图像，揭示了两个独立的纤维在两者相遇的点合并为一个。(c,d)GFF/Si-37.5%表面和横截面的SEM图像。

图3.GFF/Si-X电极在0.4mAcm–2电流密度下的电化学特性；所有比容量均以自立式电极的总质量为基础计算。(a)第一次循环充电/放电电压曲线。(b)ICE的比较分析。(c)循环性能比较。(d)GFF/Si-37.5%电极在0.2mVs–1扫描速率下的CV测量值。(e)GFF/Si-37.5%的倍率性能。(f)具有不同阳极重量的GFF/Si-37.5%电极的面积容量

图4.GFF/Si-HI、GFF/Si-37.5%和GFF/Si-°C电极的循环性能比较

图5.GFF/Si-HI、GFF/Si-37.5%和GFF/Si-°C的成分分析：(a)XRD图，(b)拉曼光谱，(c)GFF/Si-的TGA曲线N2气氛中的HI，和(d)FT-IR光谱。

图6.(a,b)GFF/Si-37.5%电极在循环前后的拉曼光谱和XRD图案。GFF/Si-37.5%电极在次放电/充电循环后的形态研究：(c,d)锂化/脱锂后低倍和高倍率的SEM图像；插图是循环后GFF/Si-37.5%电极的数码照片；(e,f)TEM和HRTEM图像；插图是低倍放大的SAED图像；(g)元素映射。

小结

在这项研究中，基于GFF的3D导电网络被设计用于无粘合剂和自立式Si阳极。GFF结构在放电/充电循环期间成功地抑制了Si的体积膨胀。提出了一种新策略，用于制造用于高性能LIB的无粘合剂、柔性和自立式Si阳极。

文献：