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成果简介

由于缺乏低成本、高活性的催化剂，Li-CO2电池的电化学性能并不令人满意。具有金属Nx结构的单原子催化剂（SACs）在提高电池反应动力学和循环性能方面具有极大潜力。然而，如何合理选择和开发高效电催化剂仍极具挑战。本文，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授等研究人员在《ACSNANO》期刊发表名为“TowardanUnderstandingoftheReversibleLi-CO2BatteriesoverMetal–N4-FunctionalizedGrapheneElectrocatalysts”的论文，研究报道了采用密度泛函理论（DFT）方法，从Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu等一系列非贵金属中筛选出具有高活性的N掺杂石墨烯负载的SACs。其中，N掺杂石墨烯上的Cr单原子（SACr

NG）由于具有优异的CO2吸附和Li2CO3分解能力，被认为是一种用于高性能可逆Li-CO2电池的材料。

为了验证DFT计算的有效性，开发了一种两步法在多孔碳泡沫(SAMe

NG/PCF)上制造SAMe

NG，负载量约为8wt%。与理论计算一致，具有SACr

NG/PCF正极的电池表现出优异的倍率性能和循环能力，具有较长的循环寿命在μAcm2电流密度的循环寿命超过次。这项工作不仅展示了可逆Li-CO2电池的催化剂选择原则，而且展示了单原子催化剂的可控合成方法。

图文导读

图1.(a)CO2在SACr

NG、SAMn

NG、SAFe

NG、SACo

NG、SANi

NG、SACu

NG和NG表面的吸附能。(b)Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的pDOS；插入的灰色虚线是d波段中心。(c)d带中心与CO2吸附能之间的关系。(d)Li2CO3在SACr

NG,SAMn

NG,SAFe

NG,SACo

NG,SANi

NG,SACu

NG表面的吸附能。(e)Li2CO3在SACr

NG、SAMn

NG、SAFe

NG、SACo

NG、SANi

NG、SACu

NG和NG上的分解能垒和(f)详细分解路径。

图2.(a)SAMe

NG/PCF合成示意图。(b)SACr

NG/PCF的AC-HAADF-STEM图像。(c)K边X射线吸收近边结构(XANES)，(d)FT-EXAFS光谱，（e)Cr箔、Cr2O3和SACr

NG的CrWT-EXAFS图样品。(f)SACr

NG的EELS光谱。(g)SACr

NG在R和K空间对应的EXAFS拟合曲线；插图显示了一个示意图模型。

图3.(a)电流密度为50μAcm–2时容量为μAhcm–2的阴极的恒电流放电和充电曲线。(b)SACr

NG/PCF正极在不同电流密度下的放电/充电曲线。（c-g）SACr

NG/PCF、SACo

NG/PCF、SACu

NG/PCF和NG/PCF在不同电流密度下的电压间隙和能量效率。放电和充电曲线SACR

NG选定周期/PCF，放电和充电电压和时间-电压在μAcm2的电流密度的四个阴极的曲线-2具有有限μAhcm–2的容量。

图4.(a)U=2.85V时Li-CO2电池反应途径的吉布斯自由能图。(b)Li-CO2电池中SACr

NG/PCF的图示。

小结

综上所述，本研究不仅证明了Cr单原子催化剂在CO2反应中的有效性，而且为合理选择单原子催化剂用于Li-CO2电池提供了依据。

文献：

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