本文要点：

以常规石墨烯纸为起始原料，制备了具有对齐的微观结构的石墨烯整料

成果简介

随着高功率，高频设备在电子设备中的密集集成的技术发展，伴随的界面传热问题导致对具有高通透热导率和良好可压缩性的高级热界面材料（TIM）的迫切需求。大多数金属具有令人满意的导热率，但压缩模量相对较高，软硅树脂通常是绝热材料。当前，开发用于TIM应用的导热率高达金属水平的软材料是一个巨大的挑战。

中国科学院宁波材料技术与工程研究所林正得博导课题组靠平时在ACSNano期刊发表名为“Metal-LevelThermallyConductiveyetSoftGrapheneThermalInterfaceMaterials”的论文，这项研究通过机械加工工艺来构造传统石墨烯纸的堆叠结构，从而在顶部和底部都构造了一个主要由垂直石墨烯和水平石墨烯层薄盖组成的基于石墨烯的微观结构，从而解决了这一问题。所得石墨烯整料具有Wm–1K–1的超高通透热导率超过许多金属，并且压缩模量低至0.87MPa，可与有机硅媲美。在实际的TIM性能测量中，采用石墨烯整体材料的TIM的系统冷却效率是最新的商用TIM的3倍，证明了解决电子系统中界面传热问题的卓越能力。

图文导读

图1.（a）示意图，（b）照片和（c）表面形貌图，这些图像展示了由石墨烯纸制造石墨烯整体材料的过程。（c）中的比例尺为μm。所获得的石墨烯整体材料显示出（d，e）良好的可弯曲性和（f）易于切割。

图2.机械加工过程中的微观结构变化：（a）原始石墨烯纸和（b）整体材料的横截面SEM图像。（c，d）靠近整体表面的详细微观结构。（e，f）从（c）扩大的区域表现出明显的石墨烯排列。（g–i）从（a）到（b）的相应形态变化的顶视图。（j）图示和（k）顶视图SEM图像，显示了帽盖下方垂直排列的石墨烯。（l）示意图说明了基于所提出方法的石墨烯的结构变化。

图3.（a）石墨烯纸沿面内方向的热扩散率和电导率，HLGP沿贯通面方向的热扩散率和电导率。（b）测试系统配置，以证明贯穿平面的传热能力。（c）相应的IR图像和（d）HLGP和纯Mo对加热时间的表面温度变化。（e）HLGP的导热系数随压缩应变的变化。（f）HLGP和PDMS的压缩应力-应变曲线。（g）HLGP和普通金属材料之间的热导率与压缩模量的比较。

图4.（a）TIM性能测量的配置。（b）基于（a）中的系统获得的HLGP的横截面温度分布。（b）中的比例尺为μm。（c）在不同压缩比下评估的HLGP的接触热阻。

图5.（a）取下盖子后HLGP的表面形态变化以及相应的（b）SEM和（c）地形图。比例尺：（b）10μm;（c）微米拆下盖后HLGP的总热阻和接触热阻的变化。根据有效接触的NEMD模拟，与（e）垂直石墨烯和L形（f）单层，（g）双层和（h）三层石墨烯接触的铜热源配合面的温度分布热导率。（e）–（h）中的计算面积为80×80。

图6.（a）TIM性能测量系统的示意性配置。陶瓷加热器的温度变化与（b）在20Wcm-2的施加功率下的加热时间以及（c）稳态下的各种功率密度有关。（d）在（b）中计算的总热阻（Rtotal）与饱和加热器温度的关系。（e）基于流体动力学模拟的散热能力比较。（f）在循环加热/冷却测试中具有良好的热冲击稳定性，并且（g）在长期TIM性能测试（7天）中HLGP具有良好的热耐久性

小结

总之，使用常规的石墨烯纸作为原材料，可以使用自行开发的自动化设备通过机械加工工艺来制造石墨烯整料。所得的HLGP具有主要由垂直排列的石墨烯和顶侧和底侧的薄层水平石墨烯层组成的分层微观结构。HLGP中的垂直取向石墨烯有助于实现高的贯穿面热导率（Wm–1K–1），同时保持出色的可变形性。此外，我们证明了在TIM性能测量中，两个表面上的水平石墨烯层在降低HLGP的接触热阻方面都起着至关重要的作用。结果，用作TIM的HLGP的冷却效率优于最新的导热垫（17Wm–1K–1），并且加热器温度降低了65°C与38°C相比，电子设备的散热能力有了显着提高。

此外，具有极佳可压缩性（压缩模量：0.87MPa）的HLGP是一种导热垫，与其他类型的TIM（例如，导热油脂和相变材料），我们的HLGP作为TIM具有一些特殊的优势，例如吸收热冲击的能力以及可以应用于具有不同高度的多个IC芯片的可能性。基于石墨烯的全无机成分，我们的HLGP不仅在TIM操作期间表现出良好的稳定性，而且具有宽泛的工作温度范围（-至°C），这使得HLGP成为下一代TIM的有希望的候选者应用。

最后，这项工作旨在研究石墨烯基整料的结构与性能之间的关系，并着重于调节石墨烯片的排列以实现在导热性和机械性能之间达到最佳平衡的HLGP。因此，该研究报告的HLGP是通过石墨烯纸的机械加工工艺直接制造的，无需任何进一步的化学或物理优化处理。在此，可以进行某些设计的表面改性，例如HLGP的表面功能化或微/纳米结构化表面处理，以调节石墨烯与其接触表面的界面相互作用，从而进一步降低HLGP与加热器/之间的接触热阻。散热器，针对不同的应用场景。

参考文献：

Metal-LevelThermallyConductiveyetSoftGrapheneThermalInterfaceMaterials