石墨

ChemEngJ固相合成类石墨炔二维

发布时间:2022/6/6 14:07:42   

成果速报

寻桃问李团队开发了一种固相快速合成芘-二炔交联的二维碳材料的方法,并在放射性碘脱出中表现出良好性能。该工作以“Ultrafastsolid-phasesynthesisof2Dpyrenealkadiyneframeworkstowardsefficientcaptureofradioactiveiodine”为题发表在《化学工程杂志》(ChemicalEngineeringJournal,IF=13.27)上。

碘和碘是核反应堆常见的放射性污染物,非常容易进入空气和水体,从而严重威胁身体健康。通过吸附剂脱除放射性碘是常用的污染物脱除方法。碳材料轻质、经济、易得,从而成为碘吸附最有前景的吸附剂之一。

图1芘-二炔碳骨架材料的固相合成

该工作首先开发了一种固相合成快速制备二维碳材料的方法:四炔基芘(TEP)通过原位热引导爆炸法直接合成聚四炔基芘(PTEP)。该合成方法只需单体TEP,而不需要任何催化剂、模板剂、溶剂,也不排放任何污染物。所得PTEP为类石墨二炔结构的二维结构,具有周期分布高密度的芘基团、由芘-二炔连接成的规则的表面大孔。因此,PTEP具有丰富的电子给体,高比表面积(m2/g)和低传质阻力。在碘吸附中,PTEP的吸附能力达到mg/g(碘蒸气,75°C)和mg/g(理论最大吸附值,碘溶液,室温),吸附速率达到mg/g/h(碘蒸气,75°C)。并且,PTEP还具有很强的憎水性,能够避免或者减轻吸附过程中的水竞争吸附,具有热稳定性能,适用于更为广阔的吸附环境。实验和拟合研究表明,PTEP的碘吸附遵循Langmuir吸附模式和准二级的吸附动力学。Raman、XPS显示碘在PTEP中和芘基团强相互作用,并以寡聚的I5-形态存在(图2)。

图2(a)RamanspectraofPTEP,I2powderandI2adsorbedPTEP,(b)XPSI3dspectrumand(c)C1sspectrumofI2adsorbedPTEP,and(d)ThepossibleadsorptionprocessofI2onPTEP.

本文第一作者为国科大硕士研究生印一忱、助理研究员杨阳和博士研究生刘国娟。该工作得到了国家自然科学基金和上海市科委相关项目资助。

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