本文要点：

石墨烯，碳纳米管和片状石墨通过硫的熔融扩散过程被引入作为硫主体/边界，以制造碳载硫阴极。

背景及成果简介

锂硫（Li–S）电池是可再充电电池候选者，它们具有高比容量和能量密度，具有成本低且环保。然而，一些技术问题在工业应用的路径上提出了重大挑战，即容量衰减和库伦效率衰减，这是充电/放电循环过程中可溶性多硫化物穿梭效应所固有的。具有出色的导电支架和具有各种形态的柔性结构的碳材料可以作为解决此问题的方法。

本文，通过精心设计的熔融扩散程序，制备了三种具有不同结构石墨烯，碳纳米管（CNT）和片状石墨的碳基硫嵌入阴极。硫含量在60至73％之间变化。在这三个碳/S阴极中，超过个循环，石墨烯/S阴极的放电容量为mAhg-1在0.2Ag-1的电流密度，其平均库伦效率为99.4％以上，这表明最好循环稳定性和可逆性。在较高的电流速率（1Ag–1）下，CNT/S达到了mAhg–1的最佳容量在这三个阴极中，在高速率条件下显示出优异的硫利用率。X射线光谱显示了石墨烯/CNT表面与羰基，羟基和醚基之间的化学键合证据，从而在阴极侧形成了良好限制的多硫化物，从而显着抑制了可溶性多硫化物在充电过程中的移动并有效地降低硫的容量衰减。这种独特的结构是出色电化学性能的潜在解释。

图文导读

图1.（a）石墨烯，（b）石墨烯/S，（d）CNT，（e）CNT/S，（g）石墨和（h）石墨/S材料的SEM图像；（c）石墨烯/S，（f）CNT/S和（i）石墨/S中硫的元素图谱。

图2.（a）石墨烯，CNT，石墨，石墨烯/S，CNT/S，石墨/S和纯硫材料的XRD图；（b）TGA分析石墨烯/S，CNT/S，石墨/S和纯S材料，采用氮气保护，最低20°C–1加热速率；（c）在石墨烯，碳纳米管和石墨材料上N2吸附-解吸的等温线；（d）BJH石墨烯，CNT和石墨的孔径分布。

图3.（a）石墨烯，（b）石墨烯/S，（c）CNT，（d）CNT/S，（e）石墨和（f）石墨/S材料中C1s的XPS光谱。

图4.（a）纯S，（b）石墨烯/S，（c）CNT/S和（d）石墨/S材料中S2p的XPS光谱。

图5.（a）电流密度为mAg–1的石墨烯/S，CNT/S，石墨/S和纯硫阴极的循环性能；

（b）石墨烯/S，（c）CNT/S和（d）石墨/S在不同循环下的比容量电势图；

（e）石墨烯/S，CNT/S和石墨/S阴极的高速率性能；

（f）石墨烯/S，（g）CNT/S和（h）石墨/S阴极在不同的高倍率充电/放电电流密度下的比容量电势图。

图6.循环前后阴极的SEM照片

小结

石墨烯，碳纳米管和片状石墨通过硫的熔融扩散过程被引入作为硫主体/边界，以制造碳载硫阴极。使Li-S电池的硫负载量可以达到60-73wt％。我们准备了三个嵌入硫的碳阴极（石墨烯，CNT和片状石墨），并在相同的实验设置下比较了它们的循环性能和高倍率性能。在这三个阴极中，石墨烯/S阴极在低倍率充电/放电条件下表现出最佳的循环稳定性和高可逆性，而CNT/S阴极在高倍率充电/放电条件下具有更好的容量。C–S相互作用被彻底表征，可以解释石墨烯/S和CNT/S阴极的出色电化学性能。

参考文献：

C–SBondsinSulfur-EmbeddedGraphene,CarbonNanotubes,andFlakeGraphiteCathodesforLithium–SulfurBatteries