研究背景

电化学析氧反应（OER）是许多可再生能源转换存储技术中的关键半反应，如析氢反应（HER）、CO2还原反应、N2还原反应和有机合成。考虑到水的分解，HER有利于酸性环境，酸性电解液中的反应速度比中性和碱性电解液中的反应速度快三个或更多数量级。此外，与碱性电解槽相比，酸性条件下的质子交换膜（PEM）电解槽显示出巨大的优势，例如更高的能量转换效率、更低的气体交叉速率、更低的电阻损失、更短的系统响应时间、更高的氢纯度和更宽的电压负载范围。此外，酸性膜比碱性膜更便宜、更耐用。然而，酸性水分解也有一些固有的缺点。在实际的酸性环境中，OER催化剂往往由于不利的动力学而承受较高的过电位。此外，酸性OER的另一个问题是电催化剂的稳定性相对较差。许多电催化剂，包括具有不同纳米结构和形态的钴、镍、锰（氢）氧化物表现出一些酸性OER电位。然而，它们在酸性介质中的长期耐用性较差，不能满足PEM电解槽大规模生产氢气的要求。

贵金属材料如钌和铱（氢）氧化物是PEM电解槽中最有前途和最兼容的阳极催化剂。然而，贵金属催化剂价格昂贵，稳定性差，严重阻碍了其在质子交换膜电解槽中的实际应用。因此，设计一种高活性、低成本、长期稳定的酸性OER催化剂势在必行。开发廉价、高效、稳定的析氧反应（OER）材料成为酸性电解质大规模制氢的瓶颈。高效阳极材料的设计在很大程度上依赖于活性物种的准确识别。

研究成果

在这里，作者通过温和的电化学氧化（MEO）处理将廉价的石墨片（GP）转化为类似菲醌（PQ）的功能化石墨（MEO-GP）。MEO-GP具有优越的酸性OER性能，在10mAcm?2的过电位为mV，优于其他含氧官能团的功能化石墨。

多重表征的综合结果表明，类PQ部分是酸性OER最活跃的物种。理论计算表明，类PQ部分可以显著降低速率决定步骤（O?toOOH?）的反应能，通过降低O的吸附能导致类PQ部分的最小理论过电位。这项工作为碳材料在电氧化条件下的结构转变提供了分子洞察力。

ShanshanLu,Phenanthrenequinone-likemoietyfunctionalizedcarbonforelectrocatalyticacidicoxygenevolution,Chem,.

转载请注明:http://www.aideyishus.com/lkyy/300.html